文章摘要:
本研究探讨了工业纯铝(CP-Al)凝固过程中施加脉冲磁场(PMF)时控制晶粒结构的因素。研究发现,纯金属在PMF作用下通过不同的形核与生长机制形成等轴晶,具体机制取决于铸造条件。第一种机制发生于熔体温度高于熔点时,施加PMF的情况:当温度降至熔点时,模具壁面发生大量形核,随后通过每100毫秒一次的脉冲作用使小晶粒脱离壁面。PMF产生的洛伦兹力引发熔体对流,将晶粒均匀分布于熔体中,最终形成全铸件范围内的细等轴晶结构。第二种机制则发生在PMF施加前模具壁面已形成柱状晶壳的情况下:流固耦合作用(由洛伦兹力驱动)会剥离柱状晶壳(若壳层较薄)或其顶部数毫米(若壳层较厚)。脱落的晶壳因晶界处存在低熔点富铁液相而碎裂为粗大块状晶粒,同时暴露的壁面区域通过上述机制生成细小晶粒填充块状晶间隙,形成双模态晶粒结构。均匀细化的最佳条件是在熔点以上施加PMF,以确保铸件整体形成细等轴晶结构。
研究背景:
在金属凝固领域,晶粒细化是提升材料力学性能的核心课题,传统方法如添加孕育剂、施加旋转磁场(RMF)或行波磁场(TMF)等电磁搅拌技术已在工业中广泛应用,但针对纯金属(如工业纯铝)的细化机制仍存在显著挑战。尽管脉冲磁场(PMF)因瞬时高能脉冲特性展现出优于常规电磁场的晶粒细化潜力,其作用机理尚未完全明晰:一方面,纯金属缺乏合金的溶质偏析效应,需依赖外部扰动(如PMF诱导的强对流)破坏温度梯度并实现晶核全局分布,但晶核来源(壁面形核或熔体内部形核)及迁移路径(对流主导或重力沉降)仍存在争议;另一方面,凝固初期模具壁面易形成柱状晶壳,而PMF通过流固耦合作用(熔体流动与固相晶粒的力学交互)可能剥离或破碎晶壳,但晶壳断裂临界条件、碎片演化规律及其对最终晶粒结构的影响缺乏系统性研究。此外,PMF的独特热-力耦合效应(如洛伦兹力冲击波、瞬时电磁压力)与常规磁场作用的差异尚未被充分揭示。本研究聚焦工业纯铝,旨在通过实验与模拟结合,阐明PMF下等轴晶的形核机制、晶粒迁移动力学及流固耦合对晶壳演化的调控作用,为纯金属凝固组织的精准控制提供理论依据。
研究内容:
1. 实验部分:研究通过控制脉冲磁场(PMF)参数(电流300–500 A、频率1–20 Hz)与施加时机(熔体温度680–660 °C区间),系统分析了工业纯铝凝固过程中晶粒结构的演化规律。实验中采用石墨模具预加热(700 °C)并包裹石棉布延缓冷却,利用热电偶监测熔体边缘与中心温度变化,发现PMF可消除温度梯度差异(边缘与中心凝固时间差从100 s降至同步)。通过宏观腐蚀与电子背散射衍射(EBSD)观察发现:在熔点以上施加PMF时,模具壁面形核的细小晶粒被脉冲洛伦兹力剥离,经熔体对流均匀分散,形成全等轴晶结构(平均晶粒尺寸0.42 mm);若PMF延迟至半固态阶段(660 °C以下),柱状晶壳因流固耦合作用断裂,碎片形成粗大块状晶(4–5 mm),同时暴露壁面生成细小晶粒填充间隙,形成双模态结构。此外,通过快速冷却(模具预冷至500 °C)实验证实,晶壳厚度超过临界值(约7.5 mm)时,PMF仅能局部断裂其顶部区域。
2. 模拟部分:
基于COMSOL Multiphysics建立二维轴对称模型,计算PMF诱导的洛伦兹力与熔体流场。结果表明,单次脉冲(周期100 ms)中,熔体边缘受强挤压洛伦兹力(峰值约5倍于反向拉力),驱动四区域环流,顶部中心流速最高(约20 mm/s),导致熔体表面凸起。固相晶粒因电导率高于液相(8.2×10⁶ vs. 5.0×10⁶ S/m),受更大洛伦兹力推动向熔体中心迁移,而中心区域流速降低使粗晶粒滞留。针对晶壳断裂机制,建立电磁压力(约180 Pa)与大气压协同作用模型,推导临界晶壳厚度(3.8 mm),但实验观测值(7.5 mm)偏差归因于实际晶界富铁液相的弱化效应及瞬时压力动态变化。
结论:
1. 通过流体流动与洛伦兹力的模拟发现,熔体中形成四个独立的流体循环区域,顶部中心区域的流速最高。向上的流动导致熔体顶部表面凸起。对液相与固相受力的分析表明,固相晶粒受更强的洛伦兹力推动快速向铸件中心移动,而一旦到达中心,洛伦兹力显著减弱,晶粒倾向于停留在熔体内部。
2. 在预热模具中对熔体施加不同电流和频率的PMF直至凝固完成(图2),形核初期的小晶粒会经历约每100毫秒一次的脉冲作用。脉冲使大量晶粒从模具壁面脱离并推向熔体中心,形成细小晶粒。部分晶粒仍附着于壁面形成局部晶壳,但因壁面暴露区域足够多,细小等轴晶仍可填充铸件,最终形成均匀细化结构。
3. 当熔体温度降至660 °C后在不同时间施加PMF(图4),高于富铁相熔点的α-Al晶壳在柱状晶晶界处形成。PMF作用下,液态晶界促进晶壳碎裂,分离的柱状晶被推入熔体,暴露的壁面通过机制(b)生成细小晶粒,形成全铸件范围的双模态结构。PMF施加时间越晚,粗大块状晶粒尺寸越大。
4. 降低模具预热温度以提高初始散热速率(图6),柱状晶在较低温度下形成并生长,富铁液相凝固后增强晶壳结合力。此时晶壳较厚且强度较高,仅顶部区域因洛伦兹力较强发生弯曲与碎裂。暴露的壁面生成细小晶粒,最终形成壁面柱状晶与内部双模态结构的混合组织。
5. 铸造条件(如温度梯度与冷却速率)对最终晶粒尺寸的影响大于PMF参数(电流与频率)。
6. 为确保纯金属铸件整体形成均匀细化晶粒,需在熔点以上施加PMF。熔体过热可增强搅拌作用,降低温度梯度以提升晶粒存活率,并确保足够的对流力将新生成的细小晶粒输送至熔体内部。
致谢:
国家自然科学基金(项目编号:51691063、51771040、51525401),国家重点研发计划(项目编号:2018YFE0306103、2017YFA0403800),宁波市科技创新2025重大专项(2018B10030),以及澳大利亚研究理事会探索计划项目(DP140100702)。
图文速览:
图1 (a) 工业中常用的中/高频电流频谱示意图。(b) 从频谱中提取的半周波形(虚线框内),通过示波器测量为500 A、10 Hz的脉冲电流。(c) 实验装置示意图:脉冲磁场(PMF)系统、石墨模具、石棉保温层及温度记录系统。
图2 不同PMF参数下工业纯铝(CP-Al)的凝固宏观结构:(a) 无PMF,粗大柱状晶;(b) 300 A、10 Hz,等轴晶(平均尺寸1.15 mm);(c) 400 A、10 Hz,细化等轴晶(0.58 mm);(d) 500 A、10 Hz,最优细化(0.42 mm);(e) 500 A、1 Hz,等轴晶(0.47 mm);(f) 500 A、20 Hz,等轴晶(0.59 mm)。
图3 不同PMF条件下的冷却曲线:(a) 无PMF时,熔体边缘与中心凝固时间差约100 s(蓝色虚线间);(b) 施加PMF(500 A、10 Hz)后,温度场均质化,凝固同步;(c) PMF引起的焦耳热导致温度线性上升(约13 °C)。
图4 PMF在不同时间施加后的凝固结构(500 A、10 Hz):(a) 从680°C施加PMF,均匀等轴晶(0.54 mm);(b-f) 在660 °C后分别延迟0 s、30 s、60 s、90 s、120 s施加PMF,形成双模态结构(粗大块状晶+细小等轴晶);(g) 图(d)中标记区域的EBSD图像,显示细化晶粒与粗大块状晶共存。
图5 660 °C保温60 s后短时PMF处理(500 A、10 Hz)的宏观结构:(a) 2 s处理,少量细化晶粒填充粗晶间隙;(b) 5 s处理,细化晶粒比例增加;(c) 10 s处理,双模态结构显著;(d) 15 s处理,粗晶占比进一步升高。
图6 快速冷却(模具预冷至500 °C)条件下的凝固壳层演化:(a) 冷却曲线显示边缘快速降温形成壳层;(b-e) PMF在660°C后分别延迟10 s、30 s、60 s、120 s施加,壳层厚度增加(6.1–14.5 mm),顶部断裂区域生成双模态结构。
图7 PMF对凝固壳层断裂的影响:(a) 未施加PMF的完整壳层;(b) PMF处理10 s后壳层顶部断裂并内凹;(c-d) 高倍图像显示晶界被液态金属润湿(蓝色箭头),促进壳层碎裂。
图8 洛伦兹力分布模拟结果(COMSOL):(a-c) 不同时间点(1 ms、2.2 ms、3.5 ms)的洛伦兹力(N/m³)分布;(d-f) 顶部与中心径向分力随时间变化,显示挤压-拉伸力转换。
图9 熔体流场模拟结果:(a) 时间平均流速分布(mm/s),顶部中心流速最高;(b) 六个位置的流速计算点;(c) 流速沿重力方向波动,顶部区域波动幅度最大。
图10 固液相交互作用模型:(a) 液固两相中晶粒分布模型;(b) 固相晶粒(高电导率)受更大洛伦兹力(N/m³),推动其向熔体中心迁移。
图11 凝固壳层断裂机制示意图:(a-b) 电磁压力(Pₑ)与大气压协同作用导致壳层弯曲;(c) 理论临界壳层厚度(3.8 mm)与实验值(7.5 mm)偏差分析;(d-f) 壳层断裂、液态晶界润湿及碎片演化过程。
图12 工业纯铝晶界杂质分布(EPMA分析):(a) 凝固结构;(b) Fe元素富集于晶界(Al₃Fe相);(c) Si元素分布相对均匀。
【引用】:Jinchuan Jie*, Shipeng Yue, Jia Liu, David Henry Stjohn, Yubo Zhang, Enyu Guo, Tongmin Wang, Tingju Li. Revealing the mechanisms for the nucleation and formation of equiaxed grains in commercial purity aluminum by fluid-solid coupling induced by a pulsed magnetic field. Acta Materialia, 2021, 208: 116747.
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@ 2025, 大连理工大学金属凝固电磁控制团队