文章摘要：

高温微波吸收材料的磁损耗通常会随温度升高而急剧下降，这一现象受限于居里温度（TC）。传统合金依靠高比例添加磁性金属来提高居里温度，但这种方法会增加电导率，导致高温下的阻抗失配。

本研究提出一种针对高熵合金（HEA）粉末的协同策略，以减少对高磁性金属含量的依赖。该策略包括形成富磁性元素纳米颗粒（MENPs），并引入稀土元素钆（Gd），从而有效稳定高温下的铁磁有序性。FeCoCrAlGd₀.₂高熵合金的居里温度达 947°C，且从室温到 700°C 范围内，饱和磁化强度保持在 102 emu/g。这些本征磁特性使其在高温电磁场中能够实现稳定的磁矩进动。值得注意的是，FeCoCrAlGd₀.₂合金即使在 400°C 时仍表现出显著的磁损耗。

密度泛函理论（DFT）计算表明，富磁性元素纳米颗粒中的 3d 和 4f 电子能带在能级上紧密对齐，这诱导了强交换相互作用，并使富磁性元素纳米颗粒在高温下保持热稳定的铁磁有序性。这项工作为磁性高熵合金提供了一种新颖的设计策略和研究思路，同时也为高温微波吸收材料确定了一种极具潜力的候选材料。

研究背景：

信息技术的快速发展显著增加了对高性能微波吸收材料的需求，尤其是能在高温环境下高效工作的材料，这源于电子设备热辐射产生的电磁干扰和高速武器系统的隐身需求。高温下，这类材料的磁损耗通常因本征磁性能退化而快速下降，主要由居里温度（Tc）决定。传统单一主元素合金通过高比例添加磁性金属实现高Tc，但存在高电导率问题，高温下会导致严重阻抗失配和过多电磁波反射。高熵合金由多种主元素组成，固有电导率低，能减轻高温下的电磁反射，且成分和微观结构可调，可定制磁性能，在提升高温磁性能方面有多种方法，但当前高温磁性高熵合金仍面临饱和磁化强度在远低于Tc时就明显下降等挑战。整合稀土元素是磁性材料设计的关键策略，其在永磁体中实现了优异高温稳定性，将其扩展到高熵合金，掺杂稀土元素可诱导强d-f交换耦合，稳定高温铁磁序，减轻饱和磁化强度下降，增强整体磁性能。

研究内容：

1.高熵合金的微观结构表征：通过控制机械合金化工艺制备了 FeCoCrAlGd（X=0,0.1,0.2,0.3）高熵合金粉末，合金主要由 BCC 相和少量 Cr₂O₃沉淀组成，纳米颗粒（MENPs）均匀分布在基体中，其中 Fe 和 Co 富集，Cr 和 Al 聚集，Gd 无明显偏析倾向，且晶粒尺寸随 Gd 添加量增加而减小。

2.高熵合金的磁性能：FeCoCrAlGd 高熵合金在室温下具有高饱和磁化强度（Ms），且高温磁性能优异，所有合金的 Tc 均超过 800℃，Gd 的添加显著减缓了 Ms 随温度升高的降低速率，其中 FeCoCrAlGd 合金的 Tc 为 947℃，在室温至 700℃范围内 Ms 保持稳定，500℃退火 24 小时后仍保持优异的高温磁性能。

3.密度泛函理论（DFT）计算：FeCoCrAlGd₀.₂高熵合金的高 Ms 和 Tc 归因于 MENP 微观结构和 Gd 元素的掺杂。DFT 计算显示，Fe、Co 的 d 轨道与 Gd 的 f 轨道能带中心能量匹配，诱导强交换相互作用，稳定高温铁磁序。

4.温度相关的复磁导率：FeCoCrAlGd 合金的稳定高温磁性能有望增强高温磁损耗，Gd 的添加使该合金在 400℃时仍保持较高的磁损耗相关性能，相比传统材料显著扩大了磁损耗的温度范围，且高温下介电损耗因导电性增加而显著增加，体现了磁损耗和介电损耗的协同作用。

结论：

研究提出了一种协同合金设计策略，通过在高熵合金基体中形成富磁性元素纳米颗粒（MENPs）并掺杂稀土元素 Gd，诱导强交换相互作用，实现了优异的高温磁性能和磁损耗。FeCoCrAlGd 高熵合金的居里温度高达 947℃，在室温至 700℃范围内饱和磁化强度保持稳定，且在 400℃时仍表现出显著的磁损耗。DFT 计算揭示，3d 和 4f 电子轨道的能带中心紧密对齐产生的强相互作用是其优异磁性能的根源，该策略为磁性高熵合金和微波吸收材料的开发提供了有效方法。

致谢：

本研究得到国家自然科学基金（项目编号：52401035、52071053）和中央高校基本科研业务费（项目编号：DUT24GF102）的资助。

图文速览：

图 1. a) 制备流程示意图。b) FeCoCrAlGdₓ高熵合金的 X 射线衍射（XRD）图谱，插图为主要衍射峰的放大图。c) FeCoCrAlGd₀.₂合金的透射电子显微镜（TEM）明场图像。d) FeCoCrAlGd₀.₂合金的高分辨率 TEM 图像及对应的快速傅里叶变换（FFT）图谱。e) FeCoCrAlGd₀.₂合金的 TEM 暗场图像。

图 2. a) FeCoCrAlGd₀.₂高熵合金的扫描透射电子显微镜 - 能量色散 X 射线光谱（STEM-EDS）图像。b) 沿红线对合金进行的线扫描分析，其中粉色和蓝色背景分别代表基体和纳米晶粒。c) 100 nm 位置处的放大线扫描分析。d) 基于所分析成分信息建立的第一性原理计算模型。

图 3. a) FeCoCrAlGdₓ高熵合金在 700°C 退火 2 小时后的磁化强度 - 温度曲线。b) FeCoCrAlGdₓ高熵合金在 500°C 退火 24 小时后的磁化强度 - 温度曲线。c) 不同玻尔磁子数的高熵合金的饱和磁化强度（Mₛ）对比。d) 传统合金、稀土合金与高熵合金的居里温度（T꜀）对比。

图 4. a) 各元素的计算磁矩。b) 磁性元素间的计算磁耦合强度。c–f) 分别为 Fe、Co、Cr 和 Gd 的态密度。g) 三维材料中磁相互作用的示意图。h) 磁性原子间的磁耦合强度；i) Fe、Co、Cr 的 3d 轨道与 Gd 的 4f 轨道的能带中心。

图 5. 高熵合金中磁损耗的机理图，以及 FeCoCrAlGdₓ（x=0、0.1、0.2、0.3）高熵合金的磁导率随温度变化曲线。

【引用】：Zerui Li, Yuping Duan*, Xiaoji Liu, Huifang Pang, Chenxu Dou, Yupeng Shi, Wei Chen. Strategy-induced strong exchange interaction for enhancing high-temperature magnetic loss in high-entropy alloy powders. Advanced Functional Materials. 2025, 2507152.